Luận án Nghiên cứu cơ chế khuếch tán trong vật liệu vô định hình

Nội dung tài liệu: Luận án Nghiên cứu cơ chế khuếch tán trong vật liệu vô định hình

1. ĐẠI HỌ C QU ỐC GIA HÀ NỘI TR NG I C KHOA C T NHIÊN ----------------------- NGUY N TH THANH HÀ NGHIÊN C U C Ơ CH KHU CH TÁN TRONG V T LI U VÔ NH HÌNH LU N ÁN TI N S V T LÝ Hà Nội - 2014
2. ĐẠI HỌ C QU ỐC GIA HÀ NỘI TR NG I C KHOA C T NHIÊN ----------------------- NGUY N TH THANH HÀ NGHIÊN C U C Ơ CH KHU CH TÁN TRONG VT LI U VÔ NH HÌNH Chuyên ngành: V t lý lý thuy t và v t lý toán Mã s : 62440103 LU N ÁN TI N S V T LÝ NG I H NG D N KHOA H C 1. PGS.TSKH. Ph m Kh c Hùng 2. GS. TS. Nguy n Quang Báu Hà Nội - 2014
3. lêi cam ®oan T«i xin cam ®oan ®©y lµ c«ng tr×nh nghiªn cøu cña riªng t«i. C¸c sè liÖu, kÕt qu¶ nªu trong luËn ¸n lµ trung thùc vµ ch­a tõng ®­îc ai c«ng bè trong bÊt kú c«ng tr×nh nµo kh¸c. Nghiªn cøu sinh NguyÔn ThÞ Thanh Hµ
4. LI C M ƠN Tôi xin bày t lòng bi t n sâu s c n PGS, TSKH Ph m Kh c Hùng và GS, TS Nguy n Quang Báu, nh ng ng ưi th y ã t n tình h ưng d n tôi hoàn thành lu n án này. Tôi xin chân thành c m n các th y cô và B môn v t lý lý thuy t, Tr ưng i h c Khoa h c T nhiên- i h c Qu c Gia Hà n i ã t o iu ki n cho tôi trong su t quá trình làm vi c và nghiên c u tài lu n án. Tôi xin chân thành c m n Phòng ào t o sau i h c, Tr ưng i h c Khoa h c T nhiên- i h c Qu c Gia Hà n i ã t o iu ki n cho tôi trong su t quá trình làm vi c và nghiên c u tài lu n án. Tôi xin chân thành c m n s giúp và t o iu ki n làm vi c ca B môn V t lý Tin h c, Vi n V t lý K Thu t trong su t quá trình nghiên c u th c hi n lu n án. Cui cùng xin ưc bày t lòng bi t n t i gia ình, b n bè, ng nghi p ã dành tình c m, ng viên, giúp tôi v ưt qua nh ng khó kh n hoàn thành lu n án này. Hà n i, ngày tháng n m 2014 Nguy ễn Th ị Thanh Hà
5. MỤC LỤC Trang Lời cam đoan Mục lục.................................................................................................1 Danh mục các ký hiệu và chữ viết tắt..................................................3 Danh mục các bảng ..............................................................................4 Danh mục các hình vẽ , đồ thị...............................................................5 Mở đầu..................................................................................................8 Chương 1 TỔNG QUAN VỀ KHUẾCH TÁN TRONG CÁC HỆ MẤT TRẬT TỰ VÀ TÍNH CHẤT ĐỘNG HỌC TRONG CHẤT LỎNG CẤU TRÚC MẠNG............................................................................................13 1.1. Khuếch tán trong hệ mất trật tự.....................................................13 1.1.1. Các mô hình khuếch tán trong hệ mất trật tự.................... 14 1.1.2. Mô phỏng khuếch tán trong lưới mất trật tự ......................19 1.2. Các hệ chất lỏng cấu trúc mạng....................................................26 1.2.1. Hệ ôxít.................................................................................26 1.2.2. Hệ SiO2................................................................................27 1.3. Động học trong chất lỏng cấu trúc mạng.......................................31 1.3.1. Hiện tượng không đồng nhất động học...............................31 1.3.2. Tính đa thù hình..................................................................33 1.3.3. Khuếch tán dị thường..........................................................35 1.4 . Hiệu ứng tương quan................................................................37 Chương 2 MÔ PHỎNG KHUẾCH TÁN TRÊN LƯỚI MẤT TRẬT TỰ.40 2.1. Phương pháp Monte Carlo động....................................................40 2.1.1. Thuật toán Monte Carlo động............................................. 41 2.1.2. Mô phỏng khuếch tán trên lưới mất trật tự..........................43 2.2. Khuếch tán trên lưới mất trật tự......................................................45 2.2.1. Khuếch tán một hạt..............................................................45 2.2.2. Khuếch tán nhiều hạt...........................................................48 1
6. Chương 3 MÔ PHỎNG KHUẾCH TÁN TRONG SiO2 LỎNG................59 3.1. Phương pháp động lực học phân tử và xây dựng mô hình SiO2 lỏng........................................................................................................59 3.1.1.Thuật toán động lực học phân tử............................................ 60 3.1.2. Xây dựng mô hình SiO2 lỏng................................................63 3.2. Khảo sát mô hình SiO2 lỏng ở nhiệt độ và áp suất khác nhau ...................................................................................................68 3.2.1. Mô hình SiO2 lỏng ở nhiệt độ khác nhau................................68 3.2.2. Mô hình SiO2 lỏng ở các áp suất khác nhau...........................73 Chương 4 HIỆU ỨNG TƯƠNG QUAN ĐỐI VỚI ĐỘNG HỌC TRONG SiO2 LỎNG................................................................................................80 4.1. Động học theo cơ chế chuyển đổi các đơn vị cấu trúc....................80 4.1.1.Cơ chế chuyển đổi các đơn vị cấu trúc...................................80 4.1.2. Biểu thức tính hệ số khuếch tán.............................................83 4.2. Các hiện tượng động học................................................................ 87 4.2.1. Hiện tượng không đồng nhất động học..................................87 4.2.2. Khuếch tán dị thường trong SiO2 lỏng..................................99 4.3. Tính đa thù hình.............................................................................105 KẾT LUẬN..............................................................................................110 DANH MỤC CÔNG TRÌNH....................................................................111 TÀI LIỆU THAM KHẢO.........................................................................112 PHỤ LỤC..................................................................................................125 2
7. DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÝ HIỆU ĐLHPT Động lực học phân tử MC Monte – Carlo VĐH Vô định hình HPBXT Hàm phân bố xuyên tâm PBSiOx Phân bố chuyển đổi SiOx SiOx 1 3
8. DANH MỤC BẢNG Trang Bảng 2.1. Đại lượng liên quan đến khuếch tán trong lưới 46 mất trật tự trường hợp một hạt. Bảng 2.2 Đại lượng liên quan đến khuếch tán trên lưới mất 48 trật tự trường hợp nhiều hạt. Bảng 3.1. Các thông số của thế BKS đối với hệ SiO2. 66 Bảng 3.2 Đặc trưng vi cấu trúc của SiO2 lỏng ở các nhiệt 69 độ khác nhau. Bảng 3.3 Đặc trưng vi cấu trúc của SiO2 lỏng ở các áp suất 74 khác nhau. Bảng 4.1 Đặc trưng động học trong SiO2 lỏng ở các nhiệt 85 độ khác nhau. Bảng 4.2 Đặc trưng động học trong SiO2 lỏng ở các áp 85 suất khác nhau. Bảng 4.3 Các đặc trưng mô phỏng động lực học của mẫu 95 áp suất. Bảng 4.4 Đặc trưng mô phỏng động lực học của mẫu nhiệt 102 độ. 4
9. DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Trang Hình 1.1 Mô hình năng lượng rào thế ngẫu nhiên 17 Hình 1.2 Mô hình năng lượng vị trí ngẫu nhiên. 17 Hình 1.3 Mô hình kết hợp mô hình năng lượng vị trí và rào 17 thề ngẫu nhiên. Hình 1.4 Mô hình bị chặn ngẫu nhiên 18 Hình 1.5 Mô hình Miller và Abrahams 18 Hình 2.1 Sự phụ thuộc của tỷ lệ thời gian trung bình giữa hai 47 bước nhảy liên tiếp jump/c vào nhiệt độ mô phỏng  và nồng độ năng lượng x Hình 2.2 Sự phụ thuộc của hệ số tương quan F vào nhiệt độ và nồng độ năng lượng của lưới mất trật tự vị trí và 47 mất trật tự chuyển tiếp. Hình 2.3 Sự phụ thuộc của FM/FS vào nồng độ hạt trên lưới 51 mất trật tự. Hình 2.4 Sự phụ thuộc của jumpM/jumpS vào nồng độ hạt 51 trên lưới mất trật tự Hình 2.5 Sự phụ thuộc vào nồng độ hạt của hệ số khuếch tán 52 Hình 2.6 Sự phụ thuộc của hệ số khuếch tán vào nồng độ hạt 52 và nhiệt độ của lưới mất trật tự vị trí Hình 2.7 Sự phụ thuộc của ln(DG/DC) của lưới mất trật tự 54 trường hợp một hạt vào nhiệt độ Hình 2.8 Sự phụ thuộc của ln(DG/DC) của lưới mất trật tự 54 trường hợp nhiều hạt vào nồng độ hạt Hình 2.9. Sự phụ thuộc của hệ số khuếch tán vào nồng độ 57 hạt và nhiệt độ của lưới mất trật tự kết hợp Hình 2.10 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của ln(DG/DC); 57 Hình 3.1 Thế BKS và BKS hiệu chỉnh cho hệ SiO2 66 Hình 3.2 Các đơn vị cấu trúc cơ bản: SiO4 (a); SiO5 (b); 69 5
10. SiO6 (c); liên kết giữa hai đơn vị cấu trúc (d). Hình 3.3 Cấu trúc mạng của hệ SiO2 lỏng ở các nhiệt độ 71 khác nhau. Hình 3.4 Sự phụ thuộc của độ dịch chuyển bình phương 72 trung bình nguyên tử Si vào thời gian mô phỏng Hình 3.5 Hệ số khuếch tán của SiO2 lỏng ở các nhiệt độ 72 khác nhau Hình 3.6 Sự phụ thuộc của tỷ lệ các đơn vị cấu trúc SiOx 75 (x=4,5,6) vào áp suất của hệ SiO2 ở nhiệt độ 3000K. Hình 3.7 Cấu trúc mạng của hệ SiO2 lỏng ở áp suất khác 76 nhau, nhiệt độ 3000K. Hình 3.8 Sự phụ thuộc của độ dịch chuyển bình phương 77 trung bình vào thời gian mô phỏng. Hình 3.9 Hệ số khuếch tán ở các áp suất khác nhau 77 Hình 4.1 Mô tả sự thay đổi số phối trí của Si theo thời gian 81 Hình 4.2 Sự thay đổi số phối trí của SiOx trong mẫu mô 81 phỏng SiO2 nhiệt độ T= 3000K Hình 4.3 Sự thay đổi số phối trí Zj(n) của Si và O theo thời 83 gian mô phỏng. Hình 4.4 Sự phụ thuộc của số chuyển đổi M vào số bước trans 86 mô phỏng nMD ở nhiệt độ và áp suất khác nhau. Hình 4.5 Sự phụ thuộc độ dịch chuyển bình phương trung 2 86 bình vào số chuyển đổi Mtrans. Hình 4.6 Sự phụ thuộc của thời gian sống trung bình SiOx 87 vào nhiệt độ Hình 4.7 Sự phụ thuộc của thời gian sống trung bình SiOx 88 vào áp suất Hình 4.8 Phân bố chuyển đổi xảy ra trên nguyên tử Si dưới 88 điều kiện nhiệt độ Hình 4.9 Mô tả vùng được chọn trong mẫu mô phỏng 91 Hình 4.10 Mô tả vùng linh động (có tần suất chuyển đổi 91 6