Luận văn Tính toán lượng tử cho hệ màng mỏng Nano Perovskite từ tính

Nội dung tài liệu: Luận văn Tính toán lượng tử cho hệ màng mỏng Nano Perovskite từ tính

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIấN --------------------- Phan Thị Hồng Ngỏt TÍNH TOÁN LƢỢNG TỬ CHO HỆ MÀNG MỎNG NANO PEROVSKITE TỪ TÍNH LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2011
2. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIấN --------------------- Phan Thị Hồng Ngỏt TÍNH TOÁN LƢỢNG TỬ CHO HỆ MÀNG MỎNG NANO PEROVSKITE TỪ TÍNH Chuyờn ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toỏn Mó số : 60 44 01 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Người hướng dẫn khoa học: GS.TS. Bạch Thành Cụng Hà Nội – Năm 2011
3. MỤC LỤC Trang CHƢƠNG I Lí THUYẾT PHIẾM HÀM MẬT ĐỘ 3 1.1 Phương trỡnh Schrodinger 3 1.2 Nguyờn lý biến phõn 5 1.3 Phương phỏp gần đỳng Hartree-Fock 7 1.4 Mật độ trạng thỏi của electron. 10 1.5 Mụ hỡnh Thomas-Fermi 10 1.6 Định lý Hohenberg-Kohn 14 1.7 Phương trỡnh Kohn-Sham 17 1.8 Phiếm hàm tương quan-trao đổi 21 CHƢƠNG II GIỚI THIỆU VỀ DMOL3 31 2.1 Một số tớnh chất đặc trưng của Dmol3 trong properties 31 2.2 Cài đặt tớnh toỏn với DMol3 35 2.3 Phõn tớch kết quả với DMol3 38 2.4 Lý thuyết phiếm hàm mật độ trong DMol3 38 CHƢƠNG III KẾT QUẢ TÍNH TOÁN CHO HỆ CaMnO3 44 DƢỚI DẠNG KHỐI VÀ MÀNG MỎNG Cể PHA TẠP Yttrium. 3.1 Một số đặc điểm và tớnh chất của vật liệu Perovskite CaMnO3 44 3.2 Mụ hỡnh và phương phỏp tớnh toỏn 48 3.2.1 Mụ hỡnh tớnh toỏn. 48 3.2.2 Đặt cỏc thụng số tớnh toỏn cho phần mềm Dmol3 50 3.3 Kết quả và thảo luận 54 3.3.1 Vật liệu khối CaMnO3 54 3.3.1.1 Tớnh chất điện, từ của vật liệu khối CaMnO3 54 3.3.1.2 Sự thay đổi về thụng số mạng của khối CaMnO3 59 1
4. 3.3.1.3 Hệ số tương tỏc trao đổi 62 3.3.2 Vật liệu màng mỏng CaMnO3 và CaMnO3 pha tạp 63 3.3.2.1 Tớnh chất điện, từ của vật liệu màng mỏng CaMnO3 63 3.3.2.2 Sự thay đổi về thụng số mạng của màng mỏng CaMnO3 64 3.3.2.3 Vật liệu màng mỏng CaMnO3 pha tạp Y trong phase 65 orthorhombic KẾT LUẬN 69 TÀI LIỆU THAM KHẢO 70 2
5. VIẾT TẮT Å Ångstrửm AE All-electron calculations AP Atomic Program ASAP one program of CAMP using Mean Field Potential ASCII American Standard Code for Information Interchange B88 Becke functional BZ Brillouin Zone c core CAMP Center for Atomic-scale Materials Physics corr correlation CPU Central Processing Unit DACAPO one program of CAMP using DFT for calculations of total energy DFT Density Functional Theory dipc dipole correction DNA Deoxyribo Nucleic Acid DTU Technical University of Denmark eff effective eig eigenvalue elec electron ewa ewald 3
6. FCA Frozen Core Approximation GEA Gradient Expansion Approximation GGA Generalized Gradient Approximation hac hartree correction HF Hartree-Fock HFS Hartree-Fock-Slater HFKS Hartree-Fock-Kohn-Sham HK Hohenberg-Kohn IBZ Irriducible Brillouin Zone IFC Intel Fortran Compiler KS Kohn-Sham LDA Local Density Approximation LSDA Local Spin Density Approximation nuc nuclei occ occupied PBE Perdew-Burke-Ernzerhof exchange-correlation functional PC Personal Computer PPW Pseudopotential and Plane Wave PW91 Perdew-Wang exchange-correlation functional PZ Perdew-Zunger exchange-correlation functional revPBE The revision of the PBE functional by Zhang and Yang RMM-DIIS RMM using DIIS 4
7. RMM Residual Minimization Method DIIS Direct Inversion in the Iterate Subspace RPBE The revision of the revPBE functional by Hammer, Hansen, Nứrskov SCF Seft Consistent Field SCTB Seft Consistent Tight Binding method TDFT Time-dependent Density Functional Theory TF Thomas-Fermi tot total VWN Vosko-Wilk-Nusair exchange-correlation functional VTK Virtual ToolKit x exchange XC Exchange-Correlation xcc exchange-correlation energy correction 5
8. DANH MỤC BẢNG BIỂU VÀ HèNH VẼ BẢNG BIỂU STT Bảng Nội dung Trang Sự phụ thuộc của tổng năng lượng và moment từ vào 1 Bảng 3.1 51 cỏc phiếm hàm cho phase Cubic. Năng lượng vựng cấm và moment từ phase 2 Bảng 3.2 orthorhombic của cỏc phiếm hàm tương quan trao 52 đổi. Thụng số mạng tinh thể phase orthorhombic sử dụng 3 Bảng 3.3 53 trong tớnh toỏn của luận văn. Sự khỏc nhau giữa tổng năng lượng của cỏc cấu trỳc 4 Bảng 3.4 từ tớnh với cấu trỳc G-AGM trờn mỗi nguyờn tử Mn 55 (ΔE ) ở hai phase cubic và orthorhombic (ortho.) Moment từ m(à (Mn)) của cỏc nguyờn tử Mn trong 5 Bảng 3.5 β 56 CaMnO3 ở hai phase cubic và orthorhombic (ortho.) 6 Bảng 3.6 Năng lượng vựng cấm của CaMnO3 57 Thụng số mạng, chiều dài liờn kết và gúc liờn kết cho 7 Bảng 3.7 59 khối CaMnO3 cấu trỳc orthorhombic 8 Bảng 3.8 Thụng số cấu trỳc cho khối CaMnO3 cấu trỳc cubic 61 Hệ số tương tỏc trao đổi trong thực nghiệm và tớnh 9 Bảng 3.9 62 toỏn ab initio Tổng năng lượng, sự khỏc nhau giữa tổng năng lượng 10 Bảng 3.10 của cỏc cấu trỳc từ tớnh với cấu trỳc G-AGM trờn 63 mỗi nguyờn tử Mn (ΔE ) của màng mỏng CaMnO3 11 Bảng 3.11 Năng lượng tương tỏc spin của màng mỏng 64 Năng lượng vựng cấm (Eg) và moment từ m(àβ (Mn)) 12 Bảng 3.12 64 của cỏc nguyờn tử Mn trong màng mỏng CaMnO3. Độ lệch của nguyờn tử Oxy trờn mỗi layer (A0) của 13 Bảng 3.13 65 màng mỏng CaMnO3 cấu trỳc cubic 6
9. Độ lệch của nguyờn tử Oxy trờn mỗi layer (A0) của 14 Bảng 3.14 66 màng mỏng CaMnO3 cấu trỳc orthorhombic So sỏnh mức Fermi của màng mỏng CaMnO3 theo tỉ 15 Bảng 3.15 67 lệ pha tạp Y HèNH VẼ STT Hỡnh vẽ Nội dung Trang Sự phụ thuộc thụng số mạng và thể tớch vào nhiệt 1 Hỡnh 3.1 44 độ của CaMnO3 được quan sỏt bằng mỏy nhiễu xạ X-ray (XRD)[14] 2 Hỡnh 3.2 Hai loại cấu trỳc lập phương (cubic) và trực giao 45 (orthorhombic) của vật liệu CaMnO3. Sự tỏch mức năng lượng của lớp d chưa đầy của 3 Hỡnh 3.3 cation Mn4+ và hỡnh dạng cỏc orbital tương ứng với 46 từng mức. 4 Hỡnh 3.4 Thụng số mạng của vật liệu Ca1-xYxMnO3 phụ 47 thuộc vào lượng pha tạp Y. 5 Hỡnh 3.5a Minh họa cấu trỳc ụ đơn vị perovskite CaMnO3 ở 48 pha cubic 6 Hỡnh 3.5b Minh họa cấu trỳc ụ đơn vị perovskite CaMnO3 ở 48 pha orthorhombic 7 Hỡnh 3.6 49 Mụ hỡnh màng mỏng CaMnO3 8 Hỡnh 3.7 Giản đồ minh hoạ cấu trỳc từ tớnh 50 9 Hỡnh 3.8 Đồ thị phụ thuộc của năng lương tổng cộng vào 52 tham sụ́ maṇ g phase cubic 10 Hỡnh 3.9a 54 Màng mỏng CaMnO3 cấu trỳc orthorhombic. 11 Hỡnh 3.9b 54 Màng mỏng CaMnO3 cấu trỳc cubic 12 Hỡnh 3.9c Tổng năng lượng phụ thuộc vào độ dày lớp chõn 54 khụng của cấu trỳc cubic 7
10. 13 Hỡnh 3.10 Năng lượng vựng cấm của vật liệu khối CaMnO3 59 cấu trỳc orthorhombic 14 Hỡnh 3.11 Năng lượng vựng cấm của vật liệu khối CaMnO3 58 cấu trỳc cubic 15 Hỡnh 3.12 ễ đơn vị CaMnO3 ở phase orthorhombic sau khi 61 cực tiểu húa cấu hỡnh. 16 Hỡnh 3.13 Năng lượng vựng cấm phụ thuộc vào tỉ lệ pha tạp Y 67 của màng mỏng Ca1-xYxMnO3 17 Hỡnh 3.14a Moment từ của Mn trong màng mỏng CaMnO3 68 phase orthorhombic phụ thuộc vào lượng pha tạp Y. Giỏ trị thực nghiệm của moment từ của Mn trong 18 Hỡnh 3.14b 68 tinh thể CaMnO3 phase orthorhombic phụ thuộc vào lượng pha tạp Y. 8